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化学复合镀对LaMg2Ni6Mn3合金表面结构及电化学性能的影响聂伟韩选利i，1，许娓君2（1.西安建筑科技大学理学院，陕西西安710055；2.西安建筑科技大学冶金学院，陕西西安710055）化学镀镍及复合化学镀铜-镍合金。化学镀铜-镍合金后，*大放电容量由319mA.h/g增大到390mA.h/g，合金的容量衰减率从20%降至1%.X射线衍射结果显示，CuNuO相和Mg2Ni3相是导致合金*大放电容量增大以及循环稳定性增强的因素。
扫描电镜结果表明，复合化学镀后合金表面出现球状镀层，能够阻止贮氢合金在充放电过程中的氧化-粉化脱落，有助于改善复合化学镀后合金的综合电化学性能。
2标志码：A氢合金材料改性研究。
1刖言贮氢合金在反复充放电过程中容易氧化和粉化，*终影响电池的使用寿命。在合金粉粒表面用化学镀的方法镀上一层多孔的金属膜，可以改善合金粉的电子传导性、耐腐蚀性和导热率，包覆后的合金电极能提高电池的电化学性能，其作用主要有：促进了氢原子向体相扩散，提高金属氢化物电极的充电效率，降低电池内压；作为贮氢合金之间及其与基体之间的集流体，改善电极的导电性和导热性，提高活性物质的利用率；作为表面保护层，防止表面氧化及钝化，提高电极的循环寿命。Co成本较高，不利于工业化生产；Ni能提高循环稳定性，但提高放电容量的效果甚微；Cu的合金放电特性虽好，但经多次充放电循环后，铜被氧化并逐渐溶解析出，容易引起电池短路。
本文采用复合化学镀法对AB3型合金LaMg2Ni6Mn3进行表面处理，研究了复合化学镀对合金电化学性能的影响，以及复合镀前后合金结构和表面状态的变化。
一原粉单独镀铜单独镀镍复合化学镀不同化学镀条件下合金LaMg2Ni6Mn3的*大放电容量单一镀铜后*大放电容量明显大于原粉，这是因为单一镀铜后在合金表面形成具有催化活性的铜原子，铜的原子结构为Sds1，由于3d能带与4s能带发生重叠，其中部分d电子将转入4s能带，致使d电子轨道的电子不饱和而形成空穴，即带有部分正电荷。
铜的3d轨道饱和率只有36%，所以铜层具有较强的吸附电子、运输电子的能力。换言之，表面覆铜层能快速提供到达电极表面的电子，促进贮氢反应进行，提高贮氢合金的电催化活性，降低电化学极化，起到电催化剂的作用。再镀镍时，镍原子出现在包覆层*外面，合金主要受到镀镍层的影响，但因为镀层铜和镍都没有贮氢性能且单独镀镍*大放电容量低于单独镀铜，所以*大放电容量减小，从而导致复合镀合金的*大放电容量反而降低。
3.2循环稳定性循环充放电后的循环稳定性能对比如所示。
不同化学镀条件下合金LaMNi6Mn3的容量衰减率复合化学镀条件下合金的容量衰减率由20%降至1%，其原因可能为：镀铜后又镀镍具有微集流的作用，能够降低电极的电阻；复合镀层抗氧化性能强，防止铜包覆层经过多次充放电循环后被氧化而溶解脱落析出在隔膜上导致短路的现象发生；合金容量的衰退还与La、Mg元素在循环过程中的腐蚀以及合金的粉化有关。
3.3表面复合化学镀后AB3型贮氢合金的组织结构和表面形貌分析衍射图。a中有大量的MgNi2相和LaNi5相，其中还含有一部分LaNi3相和Ni6Mn8相；b与a相比，出现了大量的CuNi4相。分析认为，在金属活性中，镍元素的活性强于铜元素，所以CuNi4的产生可能是由于粉末中的镍元素与Cu2+发生了置换反应，这样更有利于表面化学镀铜，从而使得镀铜效果更好；同时CuNuO相也可能是造成合金电容量增大，活化性能提高的主要原因。c中合金经过化学镀镍后的主要晶相是MgNi2相和LaNi5相，还含有一部分LaMn3相和Mg2Ni3相。与a相比，c中MgNi2相的含量增大，说明电极表面电化学反应顺利进行，改善了合金电极的吸放氢性能，还有Ni原子相存在，同时引入了P元素相，这有助于氢原子的扩散。d中CuNi4O相的强度远远高于其在b、3c中的强度，另外，Mg2Ni3O相的出现在一定程度上抑制了合金的不同化学镀条件下合金LaMg2Ni6Mn3的XRD图粉化，提高了表面的抗氧化性能，使得合金不仅放电容量增大，而且循环稳定性增强。
3.3.2扫描电镜分析下的扫描电镜图像。从a可以看出，LaMg2Ni6Mn3合金的颗粒松散，表面不光滑，合金之间呈点对点接触，造成合金颗粒之间的有效接触面积较小，影响合金的放电容量。经过复合镀置换后（b），合金表面覆盖了包覆层，消除了颗粒之间的空隙，增大了有效接触面积，增加了表面活性反应点，提高了合金的活化性能，增大了合金放电容量。包覆层中的粒子为类球状，粒子之间以圆形界面接触成网状结构，增大了比表面积，防止了合金表面的氧化和粉化，使合金的活化性能增强，改善了循环稳定性。
不同化学镀条件下合金LaMg2Ni6Mn3的SEM结论大放电容量提高了378mAh/g），单独镀铜也能显著提高*大放电容量。
⑵复合化学镀后，AB3型合金LaMg2Ni6Mn3的100次循环充放电的容量衰减率由镀覆前的20%降至1%，单独镀镍也能显著提高合金的循环稳定性能。
XRD测试表明，复合化学镀后在AB3型复合镀贮氢合金中出现了Mg2Ni3相和CuNi4相，这有助于提高合金的吸放氢性能，促进了电极表面电化学反应的顺利进行，改善了合金电极的循环稳定性。
SEM测试表明，复合化学镀后，合金表面出现球状镀层，增大了合金的有效接触面积，有利于氢在合金本体以及包覆层之间的流动，提高了合金的放电容量；同时它抑制了合金的粉化，提高了表面的抗氧化性能，使得合金的循环稳定性增强。
