H2S 的超深度脱除在石油炼制、天然气净化和煤化工行业具有重要意义。然而,用于连续H2S选择性氧化的工业催化剂表现出较差的活性和稳定性,特别是对含有蒸汽和杂质气体的原料气。
最近,Assoc。中国科学院(CAS)大连化学物理研究所(DICP)刘跃峰教授课题组制备了用于连续去除高浓度H2S的单片纳米碳复合材料,在高浓度O下表现出优异的产物选择性和稳定性2、CO2和蒸汽。
这项工作于 6 月 30 日发表在ACS Catalysis上。
整体式纳米碳催化剂对 H2S 选择性氧化具有优异的催化性能,具有更高的硫选择性和杂质耐受性(图片来自 XU Chi)
纳米碳材料具有独特的表面化学性质和优异的催化性能。然而,反应的过度活性位点和放热特性会导致产物过度氧化成 SOX。
研究人员通过磷酸盐改性的 N 掺杂 3D 介孔整体碳催化剂 (NC/CNT) 在不损失转化率的情况下实现了硫的高选择性,用于选择性氧化 H2S,从而导致高硫形成率。
P修饰的NC/CNT整料即使在CO2、O2、蒸汽和SO2 的严酷反应环境下也表现出高稳定性,表明其在实际应用中具有广阔的应用前景。
结合先进的表征方法(XPS、TPD)、动力学分析和理论计算,研究人员发现P基团与活性中心吡啶位点之间的相互作用可以缓和O2在活性位点上的吸附和活性,从而避免了过度氧化的发生,提高了产品的选择性。
该工作得到了国家自然科学基金、辽宁省振兴人才计划、中科院青年创新促进会、大连市人才创新项目的支持。